「お前の力はお前の心。戦おうと思うな、仲良く調和するのじゃ…」(スーパーゼウス)これまでの行いを悔いたメディアは、たった一人でブラックゼウスに立ち向かってゆく。12個すべてのセントジュエルは、今やマルコ一人に託された。マルコたちは大洪水を止めるため、次界へとワッPを飛ばす。だが、ブラックゼウスの力を得て巨大化したスーパーデビルが行く手に立ちふさがる。仲間にその場を任せて先へ進み、マルコは一人で大洪水に向かい合う。セントジュエルの輝きが奇跡を起こしてくれるのを信じながら…。
「どうなるかわからん…セントジュエルの力さえ及ばない恐ろしい世界だろう」(ヤマトウォーリア)曼聖羅との争いも終わり、次界は平和を取り戻した。しかしお宝に目がくらんだコッキーが、またしても時の塔に潜り込んでしまう。そしてひときわ異彩を放つ箱の蓋を開けると、付近にいたマルコ、オズ、プッチーやベイギャルズ共々、箱の中に吸い込まれてしまった。その箱こそ、時間と空間、過去と未来が混在している禁断の世界への入り口だったのだ。禁断の世界に降り立ったマルコたちは、なぜかビックリ学園という学校に通う生徒になっていた。
「悪い子ちゃんはいけませんの!よい子ちゃんになるですの!」(十字架天使)ビックリ学園に転校生がやって来た。その名はサイキュロス。ワガママなお金持ちのお坊ちゃんで、これまでは執事のトジックバラを従えてやりたい放題だった。しかしビックリ学園では、一筋縄でいかないメンバーに振り回されて自分が思ったように行動できない。腹を立てたサイキュロスは、おかわり玉という不思議な玉を召喚した。おかわり玉には願いを叶える度に欲望を吸収して大きくなり、最後に爆発するという恐ろしい力を秘められていた!
「心の中を憎しみでいっぱいにするんだ、そしたら僕が憎しみの力を何倍にもしてやる」(サイキュロス)他愛もないことからマルコたちにバカにされたと怒るサイキュロス。仕返しを考えていると、悪魔・魔次郎べが現れた。彼もバランス勝負で次代・バランサンに負けたことを口惜しがっていた。魔次郎べの力に目をつけたサイキュロスは、言葉巧みに憎しみをあおってパワーアップさせる。大きくなりすぎた魔次郎べのパワーによって、ビックリ村はバランスを崩して傾いてしまう。しかしスケボーで遊ぶマルコたちにとっては、騒動はむしろ好都合だった。
「光と影、表と裏、今に面白いことが起こるキュロ」(サイキュロス)今日はビックリ学園のスケッチ大会。ベイギャルズから絵が下手だと笑われたサイキュロスは、封印されていた悪魔・縄飛忍鬼Xを復活させる。縄飛忍鬼Xの持つ縄跳びを跳ぶと、本来のものとは反対の性格を持った裏人格キャラが現れてしまうのだ。そんなことなど露知らず、お弁当を作って写生会に遅れていたマルコは縄跳びを跳んでしまう。そして生まれた裏マルコは、ベイギャルズのお弁当をかっぱらったりスカートめくりをしたりと、大暴れを始める!
「コラーッ!!何で私がヘッドロココ様と結婚せねばならんのだ!」(オズ)サイキュロスは、ビックリ村の平和を守るヘッドロココが気に入らない。そこで彼は、悪魔・綾取魔CHOを呼び出してヘッドロココを狙わせる。さっそく悪事を働き、ヘッドロココを誘い出した綾取魔CHO。こっそりと後をつけ、異空間にある英雄の森に入り込んでしまう。ヘッドロココに弟子入りしようと考えたオズと、面白そうだと後を追うみんなも英雄の森へと入ってきた。森の中では何故か、ヘッドロココは神帝たちと楽しそうに遊んでいて…。
「ワシも小さいころはバカッチョ遊びをよくやったもんだ」(スーパーゼウス)バカッチョを付け合うバカッチョ遊びで、サイキュロスはベイギャルズに集中攻撃を受けた。仕返しにベイギャルズを仲違いさせようと、サイキュロスは悪魔・花貧5僧を呼び出して悪口を流させる。いつもは仲良しだが、陰ではそれぞれが悪口を言っているのかもしれない…疑心暗鬼に陥ったベイギャルズは大ゲンカを始める。ワンダーマリアに注意されて誤解は解けるのだが、ベスタニヤが火薬ダンゴを食べてしまい、生命の危機に陥ってしまう。
「俺はな、ずっと前から有名な大ドロボーになろうって心に決めてたんだ!」(コッキー)ビックリ村で話題の怪盗もの魔ねは、誰にでも瞬時に化けることができるため、警察ですら手も足も出せないでいた。そのもの魔ねが、サイキュロスの持つネックレス“悪魔の涙”を盗むという予告状を送ってきた。サイキュロスは切り絵を実体化できる天使・キリエ様を雇い、もの魔ねを捕まえようと待ちかまえる。だが屋敷には大ドロボーの意地をかけたコッキーと、面白そうだとついてきたマルコが、“悪魔の涙”を横取りしようと潜んでいた!
「食べ物の恨み…いや、正義のマヤセッ剣受けてみよ!」(オズ)サイキュロスは空腹で倒れている大食らいの悪魔・綿破メフィストを見つけ、村中のまんじゅうを盗んで食べさせた。マルコに復讐するためだ。思惑通り、マルコは大好きなまんじゅうがなくなったせいで元気をなくしてしまう。さらに綿破メフィストは学園の給食や村中の食物まで食べ尽くし、ビックリ村を食糧危機に陥れてしまう。みんなは一致団結して綿破メフィストを退治しようとするが、サイキュロスの力を受けた綿破メフィストは巨大化してしまう!
「フン、俺様を仲間はずれにする気だな、だったらこんな学園に用はない」(ドラキュロス)自慢のマジックショーをマルコに邪魔されたサイキュロスは、超能力を身につけようと思い立ち、ネロン魔球館を訪ねて自分のルーツを探ることにした。トジックバラの言葉に従ってイタズラを繰り返していると、ついにダークマターが姿を現し、サイキュロスをドラキュロスへとパワーアップさせる。ドラキュロスは手に入れた超能力で、学園の校舎を地中深くへと埋めてしまう。校舎の中に取り残されたマルコたちの運命は!?
「なんで最強の悪魔であるこのドラキュロス様が、学校なんかに行かなきゃいけないんだキュロ」(ドラキュロス)サイキュロスがもう一週間も学校を休み続けていた。心配して屋敷を訪ねたマルコたちは、サイキュロスがドラキュロスへとパワーアップを果たし、凶暴な悪魔に変わってしまったことを知る。それを知ったワンダーマリアは、ドラキュロスの心を癒すために課外授業を開くことを思いつく。しかし嫌がるドラキュロスは、すべて紙でできている草原に住む悪魔・折噛Peを脅迫して学校のみんなを襲わせて…。
「前にも、こんなことが…」(マルコ)次界に異変が起き始めていた。不安を覚えたヤマトウォーリアは、偶然の機会を得てヘッドロココと連絡を取ることに成功。すぐに戻って来るようにと、マルコへの伝言を頼む。その頃ダークマターは、ついに自らの意思でビックリ村への進行を開始していた。闇の物質に覆われるビックリ村。ブラックゼウスとスーパーデビルも闇に取り込まれ、ダークマターの尖兵と化してしまう。マルコたちはその光景を見て、何かを思い出しかけていた…。
「よみがえってきたのだ、失われた俺の力が、俺の思い出が…」(ブラックゼウス)マルコたちは奪われた記憶と時間を取り戻すため、ダークマターの本拠へと向かった。だが、ブラックゼウスが行く手に立ちふさがって彼らを捕らえてしまう。勝ち誇るダークマターは黒宝石の力でハートタンクを闇に変え、部下になるようオズたちを脅迫する。その頃、ドラキュロスに追いつめられたマルコは縄飛忍鬼Xと出会っていた。彼の縄跳びによって大量の裏マルコの集団が現れ、一路ダークマターの本拠へと向かってゆく!
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